关键字：
摘要：原子级分散的贵金属位点在多相催化中具有广阔的应用前景.然而当金属含量较高时极易引起团聚,因此其负载量通常限制在2 wt%以下.本研究中,通过模拟金属酶的多中心金属硫簇,基于金属有机硫化物(MOS)框架仿生合成了高载量贵金属单原子催化剂.以[Mo_3S_7Br_6]~(2-)团簇和二硫醇分别为组装单元和连接结构,通过化学键合构筑MOS框架材料,并在上述合成过程中原位负载贵金属盐.进一步通过Na BH_4还原,制备出负载型的Pt单原子催化剂,且负载量高达18.5 wt%.通过改变二硫醇中苯环的数量,可以调节MOS框架的孔径及浸润性.此外,制备得到的Pt-MOS单原子催化剂,可以在有机溶剂或纯水中选择性将苯乙炔加氢生成苯乙烯.密度泛函理论计算表明,富硫配位环境中的原子Pt位点可以有效活化H_2分子,并通过较低的反应能垒高选择性地催化苯乙炔半氢化为苯乙烯.这种基于金属有机硫化物的金属化策略将启发人们合成结构明确的仿生催化材料,在未来有望实现更多样化的应用.
卷号：v.65
期号：05
是否译文：否